Die Sammlung, die in den Goethe- und Schiller-Archiven der Klassik Stiftung Weimar aufbewahrt wird, enthält die wichtigsten Manuskripte des Dichters, darunter die Reinschrift zum Faust sowie die Handschriften zu "Wilhelm Meisters Wanderjahre", "Italienische Reise" und "Dichtung und Wahrheit". Enthalten ist auch das Manuskript zum "West-Östlichen Diwan", das Goethe zwischen 1814 und 1819 unter dem Eindruck der Werke des persischen Dichters Hafis geschrieben hat. Kern des Nachlasses ist das von Goethe selbst begonnene Archiv.

Zum Nachlass, der circa 500 Archivkästen umfasst, gehören mehrere Tausend Briefe, Tagebücher, Schriften über naturwissenschaftliche Themen sowie Abhandlungen zur Kunsttheorie. Die Digitalisierung der kompletten Sammlung ist geplant. Unter anderem erarbeitet die Klassik Stiftung Weimar eine Internet-Datenbank der Briefe Goethes.